（通讯员 庞姜涛）近日，宁伏龙教授带领团队与东京大学开展合作，针对碳封存中二氧化碳在粘土颗粒构成的纳米多孔网络中的扩散及吸附行为进行了研究，相关成果以内封面论文的形式发表在Environmental Science & Technology。
在地下储层中实施碳捕获与封存（CCS）是实现双碳战略目标的一种有效策略和措施。在封存选址阶段，虽然宏观上已经确定了储气地层的密封完整性，但从微观上看仍然存在二氧化碳扩散泄漏的可能。因此，CCS技术的成功实施，依赖于地下储层上覆盖层的特性，特别是其所富含的粘土和粘土矿物的封闭作用。高岭石是盖层中一种常见的粘土矿物，其片状结构能够形成大量介孔结构以及一些纳米级的微孔。这些相互连通、错综复杂的纳米多孔网络为二氧化碳分子扩散提供了运移空间。然而，现有的高岭石和二氧化碳体系分子模型大多数只考虑单一的狭缝结构，忽略了实际盖层中微孔网络的相互连接性，这导致我们对二氧化碳在粘土层中如何扩散和吸附理解的不够深入，极大制约了CCS技术安全高效实施和准确评价。
针对这一不足，我院宁伏龙教授团队与东京大学团队合作，通过构建更真实的高岭石分子模型，还原了盖层中富含纳米多孔网络的粘土堆叠结构，克服了传统狭缝模型在模拟尺度和孔隙联通性上的不足。基于该分子模型，团队通过分子动力学模拟进一步探索了二氧化碳在纳米孔隙中的运移行为，定量测算了二氧化碳分子扩散速度和停留时间等分子运动特性，并阐明了二氧化碳分子在高岭石微孔中的吸附偏好等静态分布特性。研究结果表明：在氢键作用下，高岭石颗粒倾向于堆叠形成由(001)和(00-1)面构成的“两亲微孔”（即Janus micropore），对水分子和二氧化碳分子同时具有亲和性，二氧化碳分子的运动主要发生在这些两亲微孔的中心及(00-1)面邻近区域，沿着较大的纳米孔向较小的纳米孔移动，直至被最终捕获。在这些纳米孔隙中，二氧化碳分子的扩散系数与孔隙尺寸呈正相关，而停留时间则与孔隙尺寸呈负相关。此外，通过分析扩散系数和停留时间，研究进一步解释了纳米孔网络基质各向异性如何影响二氧化碳的分子行为及其与粘土和水之间的复杂相互作用。
本研究将二氧化碳地质封存过程中纳米尺度的分子行为与复杂的高岭石堆叠体系结合起来，结合百万级粒子的大尺度计算模拟，借助先进的并行计算和数据共享技术，成功克服了传统简单粘土狭缝模型的局限性。研究结果不仅验证了传统认知中二氧化碳更倾向吸附于高岭石纳米孔的行为，还进一步揭示了二氧化碳在扩散过程中迁移的规律和特性。这项创新性工作不仅能够帮助我们更好地理解二氧化碳在地下储存过程中如何与粘土等矿物相互作用，还为提升地下碳储存的安全性和效率提供了重要理论参考。
论文链接：Environmental Science & Technology 2024, 58(46): 20401-20411, https://doi.org/10.1021/acs.est.4c08158
